Bước đi vào diễn xuất được xem như là một bước đi không tưởng cho Châu. Giáo viên anh văn của anh đã nghĩ rằng anh chỉ có khả năng đóng một số ít nhân vật, và đạo diễn của Tầm trảo Châu Kiệt Luân (Hidden Track, 2003) đã nói rằng tính cách cá nhân của Châu sẽ không giúp Châu trở thành một diễn viên chuyên nghiệp. Trong năm 2005, Châu vào vai chính trong bộ phim Initial D với hai mục đích: Khởi đầu sự nghiệp diễn viên, và gia tăng danh tiếng của mình với các khán giả Nhật. Bộ phim được viết dựa trên một bộ truyện cùng tên, trong đó Châu Kiệt Luân vào vai Fujiwara Takumi, một tay đua xe có tài năng, người hiếm khi biểu lộ cảm xúc của mình. Một số người xem phê bình diễn xuất ôn hòa của anh, trong khi nhiều người khác cảm thấy rằng anh đã diễn xuất rất tự nhiên, nhưng chỉ vì tính cách nhưng vật khá giống bản thân anh. Tài năng diễn xuất của Châu đã giúp anh giành được giải Diễn viên mới xuất sắc nhất tại Giải Kim Mã và Giải thưởng Điện ảnh Hồng Kông. Châu tham gia một vai phụ trong bộ phim bom tấn năm 2006, Hoàng Kim Giáp và đã gây được rất nhiều sự chú ý với các nhà phê bình Trung Quốc. Sự tham gia của Châu trong bộ phim này được công bố trong một buổi họp báo riêng với buổi họp báo của Châu Nhuận Phát, Củng Lợi và các diễn viên khác. Châu thể hiện nhân vật Hoàng tử Jai, một hoàng tử tham vọng và cũng là một vị tướng của quân đội Hoàng gia với tính cách tượng trưng cho "Hiếu", một trong những phẩm chất cổ điển Trung Hoa. Hoàng Kim Giáp được công chiếu trên khắp thế giới, đây là lần đầu tiên khán giả Bắc Mĩ biết đến Châu với tư cách một diễn viên điện ảnh. Diễn xuất của Châu được giới phê bình Trung Quốc đánh giá có cả "thiếu tính phức tạp" cho đến "có thể chấp nhận được"nhưng lại được tán dương nhiệt liệt từ những khán giả phương Tây. Với vai diễn trong Hoàng Kim Giáp, Châu được đề cử diễn viên phụ hay nhất trong Giải thưởng điện ảnh Hồng Kông. Trong bộ phim năm 2008, Kung Fu Dunk, Châu vào vai một võ sinh Kung Fu. Bộ phim có doanh thu hơn 100 triệu tệ (khoảng 14.7 triệu USD). Châu thể hiện nhân vật Kato trong The Green Hornet, đạo diễn bởi Michel Gondry và phát hành tháng 1 năm 2011, sau khi diễn viên Hồng Kông Châu Tinh Trì rút khỏi dàn diễn viên chính. Bộ phim thu được 228 triệu USD trên toàn thế giới. MTV Networks';;; NextMovie.com named him one of the ';;;Breakout Stars to Watch for in 2011